Onlangs heeft het onderzoeksteam van Xin Zhang van het Institute of Oceanography, Chinese Academy of Sciences (IOCS) nieuwe vooruitgang geboekt bij de in situ identificatie en kwantificering van methaankoolstofisotopen op basis van in situ laser Raman-spectroscopie, waarbij gebruik wordt gemaakt van het significante verschil in Raman-spectra van methaankoolstofisotopen (13CH4 en 12CH4), en de gerelateerde resultaten zijn onlangs gepubliceerd in het internationale spectroscopietijdschrift Spectrochimica Acta Part A: Molecular and Biomolecular Spectrscopy.
Diepzeehydrothermische systemen laten grote hoeveelheden CH4, H2 en andere reducerende gassen vrij die unieke chemosynthetische biomen voeden, die belangrijk zijn voor het bestuderen van de oorsprong van het vroege leven. De oorzaak van een dergelijke hoge methaanconcentratie is echter nog steeds controversieel. De methaanconcentratie in het super-MgFe hydrothermische systeem van Rainbow is bijvoorbeeld maar liefst 2,5 mmol/kg, wat veel hoger is dan de methaanopbrengst van de water-steenreactie. in het laboratorium. De koolstofisotoopsamenstelling van CH4 is een krachtig middel om onderscheid te maken tussen biogene en abiogene methaan, maar de bestaande experimentele technieken en testmethoden voor de koolstofisotoopwaarde kunnen niet worden gebruikt om de methaanopbrengst uit het laboratorium uit te sluiten. De bestaande experimentele technieken en testmethoden voor koolstofisotoopwaarden kunnen echter de invloed van achtergrondkoolstofbronnen niet uitsluiten, wat de experimentele betrouwbaarheid sterk beïnvloedt. De afgelopen jaren heeft de snelle ontwikkeling van in situ Raman-spectroscopie het mogelijk gemaakt om gasisotopen in situ te bepalen, maar er is nog steeds een gebrek aan Raman-spectroscopische studies van methaankoolstofisotopen onder hydrothermale systemen met hoge temperatuur en hoge druk.
Om de bovenstaande problemen aan te pakken, onderzocht het onderzoeksteam systematisch de Raman-spectrale kenmerken van 13CH4 en 12CH4 in het zuivere CH4-systeem en het CH4-H2O-systeem bij hoge temperatuur en hoge druk (25-400oC, {{8 }} bar) door gebruik te maken van een capillaire, transparante hogedrukholte. Er werd aangetoond dat de pieken van de karakteristieke pieken van 13CH4 zich in het bereik van 2907 cm-1-2912cm-1 bevonden, waarbij ze naar lagere golfgetallen gingen met de stijging van de temperatuur en de afname van de druk, terwijl de pieken van de karakteristieke pieken van 12CH4 lagen in het bereik van 2912 cm-1 -2917 cm-1, wat altijd hoger is dan 13CH4 met 4.6-5.1 cm-1 onder dezelfde temperatuur en druk , wat aangeeft dat de twee goed kunnen worden onderscheiden door Raman-spectroscopie (Figuur 1). Daarnaast heeft het onderzoeksteam ook kwantitatieve Raman-kalibratiemodellen opgesteld voor de concentraties van 13CH4 en 12CH4 in waterige oplossingen (figuur 2), waaruit bleek dat de verschillen in de kwantitatieve Raman-kalibratiemodellen voor opgelost 13CH4 en 12CH4 te wijten waren aan de verschillen in de Raman-verstrooiende dwarsdoorsneden van het opgeloste 13CH4 en 12CH4 zelf, in plaats van de veranderingen in de molaire dichtheid van het water of de Raman-verstrooiende dwarsdoorsneden van het opgeloste 13CH4 en 12CH4. De gerelateerde onderzoeksresultaten bieden een sterke ondersteuning voor de in situ identificatie en kwantitatieve analyse van de koolstofisotoopsamenstelling van methaan, die een breed toepassingsperspectief heeft in hydrothermische experimenten bij hoge temperatuur en hoge druk en in situ diepzee-exploratie.
De eerste auteur van het artikel is Yuzhou Ge, een promovendus aan het Institute of Oceanography, Chinese Academy of Sciences, en Xin Zhang, een onderzoeker, is de corresponderende auteur van het artikel. Dit onderzoek werd gezamenlijk gefinancierd door de National Natural Science Foundation of China en het Class A Strategic Pilot Program van de Chinese Academie van Wetenschappen.
De gerelateerde resultaten en links zijn als volgt:
Ge, Y., Li, L., Xi, S., Zhang, Y., Luan, Z., en Zhang, X., 2023, Vergelijking van Raman-spectrale kenmerken en kwantitatieve methoden tussen 13CH4 en 12CH4 van 25 tot 400 graden en 50 tot 400 bar: Spectrochimica Acta Deel A: Moleculaire en biomoleculaire spectroscopie, p. 123380.
Fig. 1 Piekposities en halve hoogte en volledige breedte van de karakteristieke pieken van 13CH4 en 12CH4 bij verschillende temperaturen en drukken.
Fig. 2 Raman kwantitatieve kalibratiemodellen van 13CH4 en 12CH4 gebaseerd op OH-buigende trillingsbanden (a) en uitrekkende trillingsbanden (b) van water
