Hoogharmonische spectroscopie ontgrendelt de elektronische structuur van hoogspanningssupergeleiders

Hoge druk heeft voor gecondenseerde materie veel nieuwe toestanden van materie gecreëerd, waardoor opwindende nieuwe fysische en chemische verschijnselen aan het licht zijn gekomen. Onder hen heeft de ontdekking van supergeleiding bij bijna kamertemperatuur (Tc > 200 K) in hogedrukhydriden zoals H3S en LaH10 grote belangstelling en aandacht getrokken.
Ondanks de toenemende supergeleidende overgangstemperatuur in hogedruk-supergeleiders, zijn de elektronische structuur en het ultrasnelle dynamische gedrag in hogedruk-kwantumtoestanden nog steeds onbekend vanwege het gebrek aan effectieve sondes, en blijft het mechanisme van hun supergeleiding een open vraag.
Hogere harmonische generatie (HHG) is het proces waarbij een invallende laser wordt omgezet in sterke coherente straling met meerdere malen de laserfrequentie. Als een typische vertegenwoordiger van niet-lineaire optica is HHG in vaste stoffen afkomstig van de niet-lineaire aansturing van intra- en interbandelektronen door de sterke veldlaser-materie-interactie. Als gevolg hiervan bevatten HHG-spectra van nature een vingerafdruk van de atomaire en elektronische eigenschappen van het materiaal. Door gebruik te maken van dergelijke niet-lineaire, niet-storende dynamische processen kan men in de interne eigenschappen van materialen kijken.
Onlangs heeft de groep van onderzoeker Sheng Meng aan het Institute of Physics, Chinese Academie van Wetenschappen/Nationaal Onderzoekscentrum voor Gecondenseerde Materie Fysica, Beijing, de ultrasnelle HHG-dynamiek in de hogedruk-supergeleider H3S onderzocht met behulp van eerste principes die tijd bevatten. dichtheidsfunctionele theorie met behulp van de door de groep ontwikkelde niet-adiabatische tijdbevattende dichtheidsfunctionele moleculaire dynamica-methode en -software (TDAP). Het blijkt dat HHG in hogedruksupergeleiders een sterke golflengteafhankelijkheid en anisotropie heeft (Fig. 1), wat aangeeft dat het HHG-proces sterk afhankelijk is van de elektronische structuur. De tijdfrequentieanalyse van HHG bepaalt het kinetische mechanisme van in-band verstrooiing van harmonischen van lage orde. Op basis hiervan reconstrueerden ze met behulp van HHG-spectra de energiebanddispersiestructuur nabij het Fermi-oppervlak (Fig. 2). Bovendien werd gevonden dat er een sterke modulatie van het HHG-spectrum plaatsvindt door coherente fononen, wat de gevoeligheid van het HHG-proces voor elektro-akoestische koppeling aangeeft. Met behulp van het HHG-spectrum gemoduleerd door coherente fononen, reconstrueerden ze verder de elementaire sterkte van de elektro-akoestische koppelingsmatrix nabij het Fermi-oppervlak (Fig. 3). Deze studie laat zien dat veel-lichaamsinteracties (elektro-akoestische koppeling) in materialen een significant effect hebben op het gedrag van elektronen nabij het Fermi-energieniveau. Dergelijke resultaten ondersteunen het fonon-gemedieerde mechanisme van hoogspanningssupergeleiding en bieden een volledig optische benadering om de elektronische structuur en elektro-akoestische koppeling in hoogspanningskwantumtoestanden te onderzoeken.
De gerelateerde onderzoeksresultaten worden samengevat als "Solid-state high harmonic spectroscopie for all-optical band structure probing of high Solid-state high harmonic spectroscopie for all-optical band structure probing of high-press quantum states" gepubliceerd in de Proceedings of the Nationale Academie van Wetenschappen van de Verenigde Staten van Amerika (PNAS). Shiqi Hu, een postdoctoraal onderzoeker aan het Institute of Physics, Chinese Academy of Sciences (IPS), was de eerste auteur van het werk, en Sheng Meng, een onderzoeker bij IPS, was de corresponderende auteur. Ook betrokken bij het werk waren promovendus Daqiang Chen en promovendus Lanlin Du. Dit onderzoek werd ondersteund door het Key Research and Development Program van het Ministerie van Wetenschap en Technologie, de National Natural Science Foundation of China en het Pilot Project van de Chinese Academie van Wetenschappen.

Figuur 1. Hoge harmonische generatie in de hoogspanningssupergeleider H3S.

Figuur 2. Reconstructie van de energiebandstructuur in H3S met behulp van hoogharmonische spectra.

Figuur 3. Reconstructie van elektro-akoestische koppelingsinformatie in H3S met behulp van hoogharmonische spectra.